Sélection de la langue

Gouvernement du Canada / Government of Canada

Recherche

Time-resolved X-ray photoelectron spectroscopy: ultrafast dynamics in CS₂ probed at the S 2p edge

Par Conseil national de recherches du Canada

Téléchargement
FichierFormatTaille
PDF2.9 Mio
PDF2.8 Mio
PDF255 Kio
DOITrouver le DOI : https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01447
AuteurRechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-6782-6566; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-8044-8969; Rechercher : 1; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0003-3421-0850; Rechercher : ; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-7317-8649; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-7776-0919; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-3761-6883; Rechercher : ; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0001-8413-3588; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : 1; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-7911-2042; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : 1Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0001-8134-1883; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : ; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0003-3880-8614; Rechercher : ; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0003-1962-895X; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-3965-3477; Rechercher : 1Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-8447-3678; Rechercher : 1Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0002-0922-9034; Rechercher : Identifiant ORCID : https://orcid.org/0000-0003-2097-5991
Affiliation
  1. Conseil national de recherches du Canada. Technologies de sécurité et de rupture
Bailleur de fondsRechercher : University of Southampton; Rechercher : U.S. Department of Defense; Rechercher : Division of Physics; Rechercher : Engineering and Physical Sciences Research Council; Rechercher : Leverhulme Trust; Rechercher : Helmholtz-Gemeinschaft; Rechercher : Basic Energy Sciences; Rechercher : Science and Technology Facilities Council; Rechercher : Max-Planck-Gesellschaft; Rechercher : H2020 Research Infrastructures; Rechercher : Jesus College, University of Oxford; Rechercher : Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada; Rechercher : H2020 European Research Council; Rechercher : National Defense Science and Engineering Graduate; Rechercher : University of Ottawa-NRC Joint Centre for Extreme Photonics
FormatTexte, Article
Sujetdissociation; ionization; photodissociation; sulfur; ultrafast phenomena
Résumé
Recent developments in X-ray free-electron lasers have enabled a novel site-selective probe of coupled nuclear and electronic dynamics in photoexcited molecules, time-resolved X-ray photoelectron spectroscopy (TRXPS). We present results from a joint experimental and theoretical TRXPS study of the well-characterized ultraviolet photodissociation of CS₂, a prototypical system for understanding non-adiabatic dynamics. These results demonstrate that the sulfur 2p binding energy is sensitive to changes in the nuclear structure following photoexcitation, which ultimately leads to dissociation into CS and S photoproducts. We are able to assign the main X-ray spectroscopic features to the CS and S products via comparison to a first-principles determination of the TRXPS based on ab initio multiple-spawning simulations. Our results demonstrate the use of TRXPS as a local probe of complex ultrafast photodissociation dynamics involving multimodal vibrational coupling, nonradiative transitions between electronic states, and multiple final product channels.
Date de publication
Maison d’éditionAmerican Chemical Society
Licence
Dans
  • The Journal of Physical Chemistry Letters 14, nº 31 (3 août 2023) : 7126–7133.
Langueanglais
Publications évaluées par des pairsOui
Exporter la noticeExporter en format RIS
Signaler une correctionSignaler une correction (s'ouvre dans un nouvel onglet)
Identificateur de l’enregistrement9b6345aa-8d54-4b34-aea4-92674949345a
Enregistrement créé2024-01-24
Enregistrement modifié2024-02-02
Date de modification :